我校信息与电子工程学院 (萨塞克斯人工智能学院) 张毅博士以唯一作者身份于2023年2月在国际光学领域权威期刊Optics Express (Q2, IF: 3.833) 发表题为“Photon amplification and cavity-polariton-like generation in metallic nanoshells localized in optical cavity”的研究性论文。
金属纳米颗粒作为一类重要的微纳结构单元，在纳米尺度的光学研究中占有重要地位。而在具有复杂结构的金属纳米颗粒中激发的局域表面等离激元 (localized Surface Plasmon （LSP）)则呈现出较为丰富的光学模式。这些模式可以类比于真实分子中的杂化轨道，因而被称作“杂化模式”。具有这些杂化模式的纳米微结构就像分子一样可以成为构建更复杂光学模式的“砖石”，从而能实现多种特异的光学效应，尤其在表面增强拉曼传感、光学开关、光热转换等方面有着重要的应用。
本研究利用具有球壳结构的金属纳米颗粒中的两类杂化局域表面等离激元模式(hybridized LSP modes)：成键态模式 (bonding mode) 和反键态模式 (antibonding mode) 并结合金属表面的光学二阶非线性效应以及光学微腔中的场增强作用提出了一种在纳米球壳颗粒上实现类似于激光的光子相干放大的理论方案。研究显示这种方法与目前的主流方法不同，不需要添加额外的增益介质，甚至不需要强光作为泵浦光学，仅利用较为简单的光学手段就可以在单个纳米尺度的金属球壳上实现高亮度的光子激射。这为将来实现纳米激光器提供了一个新的理论方案。此外，本研究进一步研究了此类金属球壳的一维阵列，并发现在考虑了相邻球壳间的局域等离激元的偶极相互作用后，球壳阵列中可形成一种新型的极化激元(Polaritons)。该极化激元和之前被详细研究过的金属颗粒阵列的晶格等离极化激元 (Lattice Plasmon Polaritons) 非常不同，呈现出和放置在光学微腔中的半导体所具有的激子极化激元 (exciton-polariton) 很类似的性质。研究发现这类新型的极化激元同样具有很大的有效质量，并且该质量可以利用光学手段进行调控。这就为在此类体系中实现等离激元的玻色-爱因斯坦凝聚提供了一个有价值的理论思路。
一、研究亮点
把金属球壳中的两类杂化局域表面等离激元模式与二能级原子做对比，在理论上把金属球壳与泵浦光的相互作用等价为光和二能级原子的相互作用，从而建立了一种新的光子相干放大机制。该方案不需要一般激光理论中必须的粒子数反转就可以实现光子的激射，也就是无阈值的激射。此外，本研究还在金属球壳阵列中发现了一种新型的晶格等离极化激元，其具有类似于微腔极化激元的一些特殊性质。从而有可能在此类体系中实现等离激元的玻色-爱因斯坦凝聚。
图1. (a) 纳米球壳局域在光学微腔中的示意图；以及等离激元杂化模式和二能级原子类似的说明图。
(b) 金属球壳中的两种杂化等离激元模式与球壳内外半径的函数关系图。
图2. (a) 在微腔中的一维纳米球壳阵列的示意图（上）。和该阵列可以做类比的一维二能级原子阵列（下）。
(b) 在该阵列中出现的两支极化激元的色散关系图。
图3. 低分支极化激元的有效质量。(a) 有效质量和泵浦光的失谐量以及两邻近球壳间距的关系图。
(b) 在失谐量为0的条件下，有效质量和金属球壳间距的函数关系图。
二、主要研究结论
(1) 放置于光学微腔中的金属球壳，其表面的光学二阶非线性可以被微腔中的强场予以增强；此外，具有一定厚度的金属球壳可以被视为二能级原子的类似物，在金属表面二阶非线性效应的作用下同样可以起到类似于光学增益介质的作用，从而可以把光学微腔中的泵浦光相干放大，实现光子的无阈值激射。
(2) 同样置于光腔中的一维金属球壳阵列其哈密顿量与一维二能级原子阵列的哈密顿量非常类似，结果显示其具有两种本征态，分别对应于激子极化激元的上下两支。同样的色散曲线表明其下支在适当的参数下可以具有较大的有效质量。这为进一步在此体系中实现等离激元的玻色-爱因斯坦凝聚提供了一种理论思路。
作者简介
张毅 （唯一作者），博士，讲师。南京大学物理学院毕业，获博士学位。现任职于浙江工商大学信息与电子工程学院。主要从事纳米光子学、量子光学及凝聚态光物理理论等方面的研究，目前已在Physical Review A、Optics Express、Nature、Nanotechnology、Optics letters等国内外学术期刊发表论文20余篇。参与研究的成果入选“2020年度中国半导体十大研究进展”和“2020中国光学十大进展-基础研究类”。